1821: Οι επαναστατημένοι Έλληνες νικούν τους Τούρκους στο Χαλάνδρι και το Μαρούσι. Στη συνέχεια καταλαμβάνουν την Αθήνα και αρχίζουν τη δεύτερη πολιορκία της Ακροπόλεως.
Στις αρχές Νοεμβρίου 1821 οι επαναστατημένοι Έλληνες νικούν τους Τούρκους στο Χαλάνδρι και το Μαρούσι. Στη συνέχεια καταλαμβάνουν την Αθήνα και αρχίζουν τη δεύτερη πολιορκία της Ακροπόλεως.
Την 1η Νοεμβρίου 1821 περισσότεροι από 200 Αθηναίοι κατευθύνθηκαν στο Μαρούσι και το Χαλάνδρι, ανάμεσά τους και ο Μαρουσιώτης Σπύρος Λέκκας. Οι Τούρκοι αποφάσισαν πως θα έπρεπε να τους χτυπήσουν άμεσα. Οι δυο αντίπαλοι συναντήθηκαν την επόμενη μέρα στο Χαλάνδρι ή κατά μια άλλη εκδοχή στη θέση Παλιογέφυρο του Αμαρουσίου. Οι Έλληνες αριθμούσαν τους 250 και ήταν άοπλοι, ενώ οι Τούρκοι ήταν πάνω από 150. Οι εκεί συγκεντρωμένοι αγωνιστές αποφάσισαν, για να έχουν περισσότερα πλεονεκτήματα, να ταμπουρωθούν στο ρέμα, στην θέση του γεφυριού του δρόμου Αθήνας – Μαρουσιού, στο Παλιογέφυρο όπως είναι σήμερα γνωστό. Στην σφοδρή αυτή μάχη σκοτώθηκαν 32 Τούρκοι και 2 μόνο Έλληνες, ο Αναστάσιος Λέκκας και ο Γιώργος Καλόγερος. Η σκληρή αυτή μάχη έληξε με τη νίκη των Ελλήνων, την ολοκληρωτική ήττα της τουρκικής δύναμης και την εγκατάλειψή της στο πεδίο της μάχης. Ο θρίαμβος αυτός ήταν η αφορμή για την έναρξη της δεύτερης φάσης της πολιορκίας της Ακρόπολης από 1000 Έλληνες στις 3 Νοεμβρίου 1821
Με το θάρρος της προηγούμενης τους νίκης, μπήκαν ανενόχλητοι στην πόλη των Αθηνών και άρχισαν την πολιορκία του Κάστρου στις 3 Νοεμβρίου 1821. Ανάμεσα στους πολυάριθμους Έλληνες (ξεπερνούσαν τους 1000) βρίσκονταν και Μαρουσιώτες αγωνιστές, οι αρχηγοί των οποίων ήταν οι αδελφοί Γιωργάκης και Μήτρος Λέκκας. Η πολιορκία κράτησε 7 μήνες και στοίχισε τη ζωή 1200 Τούρκων και 200 Ελλήνων. Η μάχη έληξε στις 9 Ιουνίου του 1822 με την συνθήκη παράδοσης, την οποία υπέγραψε ο μητροπολίτης Αθηνών Διονύσιος και οι Μαρουσιώτες προύχοντες Θωμάς Λογοθέτης-Χωματιανός και Νεόφυτος Πεντελιώτης (Δέγγλερης), καθώς και ο οπλαρχηγός Γιωργάκης Λέκκας. Η συνθήκη ανάγκαζε τους Τούρκους να παραδώσουν τα όπλα και τη μισή τους περιουσία στους Έλληνες και να αναχωρήσουν μόνο με τον αναγκαίο ρουχισμό.
Όλο το χωριό του Μαρουσιού της εποχής εκείνης σύσσωμο πήρε τα όπλα στον αγώνα υπέρ της ανεξαρτησίας. Η έως σήμερα έρευνα για τις οικογένειες που συμμετείχαν στην Επανάσταση συνεχίστηκε. Τα ονόματα που έχουν έρθει μέχρι στιγμής στο φως είναι των οικογενειών: Αδάμη, Αλεπού, Βάση, Βιλιώτη, Γαρδέλη, Δέγγλερη, Δούση, Καλατζή, Καπνόριζα, Καρβέλα, Κερασιώτη, Κοροβέση, Κορωπιώτη, Κουντουμάδη, Κουσούρη, Κοτζιά, Κώτου, Λέκκα, Λίτσα, Λογοθέτη, Λούη, ΜπαΪραχτάρη, Μαργέτη, Μάρκου, Μασούρη, Μόσχα, Μοστρού, Ξενάκη, Πάλλη, Παναταγή, Παπαγιάννη, Παπαδημητρίου, Πέππα, Πετρούτσου, Πουλημένου, Πρέσσα, Σεραφίμη, Σούγκρα, Τρακάδα, Τριανταφύλλη, Τούντα, ΧαΪμαντά, Χασσιώτη.
Αξίζει να κάνουμε ιδιαίτερη αναφορά σε μια γυναικεία φυσιογνωμία του Αμαρουσίου στα χρόνια της Επανάστασης, την Όρσα Πετρούτσου. Βρέθηκε φυλακισμένη των Τούρκων στην Ακρόπολη, μέχρι που την κατέλαβαν οι Έλληνες το 1822. Στην συνέχεια πολέμησε δείχνοντας τέτοιο θάρρος, έτσι ώστε τιμήθηκε αργότερα, αν και γυναίκα, με το βαθμό του υπαξιωματικού Α’ τάξεως.
Μετά τη λήξη της Επανάστασης, η περιοχή γύρω από το Μαρούσι έμοιαζε με τοπίο βομβαρδισμού: ο Ελαιώνας είχε καεί κατά την διάρκεια τον μαχών και τα παρεκκλήσια είχαν ερειπωθεί. Οι κάτοικοι εγκατέλειψαν το κάτω Μαρούσι και εγκαταστάθηκαν οριστικά στη θέση όπου σήμερα βρίσκεται το κέντρο της πόλης. Το γεγονός ότι το Μαρούσι βρισκόταν κοντά στην Αθήνα και είχε την δυνατότητα αγροτικής αποκατάστασης ώθησε πολλούς νέους κατοίκους να εγκατασταθούν στην περιοχή. Λίγα χρόνια αργότερα, το 1835, ιδρύθηκε ο Δήμος Αμαρουσίου, από τους πρώτους δήμους της Αττικής, ο οποίος συμπεριέλαβε 10 συνολικά χωριά και 211 οικογένεις. Οι οικογένειες αυτές θα αποτελέσουν τον πυρήνα του Αμαρουσίου του 19ου αιώνα και θα διαμορφώσουν το βασικό κοινωνικό ιστό της πόλης. Πρώτος Δήμαρχος Αμαρυσίων ήταν ο Δημήτριος Μόσχας ο οποίος εκλέχτηκε τον Μάϊο του 1836